鋰離子電池的安全問(wèn)題是目前制約電動(dòng)汽車(chē)發(fā)展的關(guān)鍵瓶頸之一。單晶高鎳三元（NCM）材料，在長(cháng)循環(huán)期間具有比傳統多晶材料更高的循環(huán)穩定性，近來(lái)年受到人們廣泛的關(guān)注。然而，該單晶材料在高壓循環(huán)后，表現出嚴重的結構不穩定性和容量衰減。理解單晶NCM在高壓下失效行為，揭示材料結構變化與電池性能衰減的關(guān)聯(lián)機制，對高容量、高安全鋰電池技術(shù)的發(fā)展具有重要意義。

  王家鈞教授團隊關(guān)于單晶三元正極材料在高電壓下衰減行為的研究取得重要進(jìn)展，深入解析了高壓下高鎳單晶NCM正極材料的結構演化和退化機理。相關(guān)成果“Surface Regulation Enables High Stability of Single-Crystal Lithium-Ion Cathodes at High Voltage”發(fā)表于Nature Communications (2020, 11(1): 3050)。本研究采用同步輻射X射線(xiàn)光譜和納米層析成像技術(shù)，明晰了單晶NCM材料表面化學(xué)、內部應變和容量衰減之間的相關(guān)性。通過(guò)operando TXM（現場(chǎng)X射線(xiàn)透射成像）技術(shù)，直接觀(guān)察到表面化學(xué)與顆粒反應均勻性之間的內在關(guān)系。同時(shí)，研究發(fā)現顆粒中非均一的相分布是導致顆粒內部產(chǎn)生應變累積和循環(huán)過(guò)程中的結構/性能退化的主要原因。表面化學(xué)調控可以誘導單晶體均勻的相分布，有助于提高表面化學(xué)和電化學(xué)的穩定性。基于此，團隊對初始單晶NCM材料的表面進(jìn)行鋰化處理，顯著(zhù)提高了高壓下的循環(huán)穩定性。此研究為單晶顆粒的微觀(guān)結構和化學(xué)演化提供了新的線(xiàn)索，并對顆粒級的衰退機理提供了新的見(jiàn)解，從而指導了具有改進(jìn)的電化學(xué)和安全性能的先進(jìn)單晶電池材料的發(fā)展。

近年來(lái)，王家鈞教授課題組一直致力于高容量鋰離子電池的安全和失效分析的研究，尤其在在電池材料三維可視化分析與構筑方面取得了諸多成果。團隊先后對富鋰錳基正極材料的穩定性行為和固態(tài)鋰電池界面的各向異性失效機制進(jìn)行了深入的研究，并受邀對鋰電池失效分析方法和材料/界面調控進(jìn)行展望。該工作得到了中科院物理所蘇東研究員的支持和幫助。論文第一作者是王家鈞教授課題組博士研究生張芳。研究工作得到國家自然科學(xué)基金重點(diǎn)基金（U1932205），黑龍江省自然科學(xué)基金重點(diǎn)項目（ZD2019B001），以及哈工大科學(xué)家工作室的大力資助和支持。